Բեռլինում Կոմիտասը դառնում է Միջազգային երաժշտական ընկերության հիմնադիր անդամներից, հանդես գալիս հայ երաժշտությանը նվիրված զեկուցումներով, հոդվածներով, ներկայացնում հայ ժողովրդական երգերի իր մշակումները։
Ուսումն ավարտելուց հետո 1899 թ. Կոմիտասը վերադառնում է Հայաստան, Էջմիածին, և ծավալում երաժշտական-լուսավորական լայն գործունեություն։ Հավաքում և ուսումնասիրում է բազմաթիվ ժողովրդական երգեր (կոմիտասագետների հավաստմամբ նա շուրջ 4000 երգ է հավաքել, որից այժմ հրապարակի վրա է 1200-ը)։ Այդ երգերի հետքերով նա ճամփաներ էր անցնում, հյուրընկալվում գեղջկական պարզ խրճիթներում, ունկնդիր լինում շինականի ու գեղջկուհու հոգուց բխած մաքուր երգին: Ապա նա խմբագրում, մշակում և բազմաձայնում էր դրանք՝ իր լսած երգերի բազմաթիվ տարբերակներից առանձնացնելով ու զտելով ազգային վառ առանձնահատկությամբ օժտվածները։ Ու երբ այսօր լսում ենք նրա «Ծիրանի ծառը», «Հով արեքը», «Չինար եսը», «Կռունկը», «Անտունին», «Կալի երգը» և բազում այլ երգեր ու խմբերգեր, զգում ենք, թե որքան խորունկ է սիրել նա հայ գեղջուկին, հայոց բնաշխարհը, որքան խորն է զգացել դարերից եկող հայ երգի առողջ ու զորեղ ոգին։
Կոմիտասյան բազմաձայնության սկզբունքը բխում է հայ երաժշտության առանձնահատկություններից, ճիշենք, որ երաժշտական ամեն մի մեծ երկ մեզ համակում ու վարակում է իր զգայականությամբ, նաև՝ ներքին կառուցվածքի՝ ձայնամիացությունների ճշգրտությամբ ու պարզությամբ։
Կոմիտասը մեծ խմբավար էր։ Նա ստեղծել է բազմաձայն երկսեռ երգչախմբեր, ինչպես նաև դպրոցական ու նախադպրոցական տարիքի երեխաներից կազմված մանկական առանձին երգչախմբեր։ Իր երգեցիկ ոգու հզոր լիցքով նա վարակում էր հարյուրավոր երգիչների, երգեցողությունն առաջնորդում դեպի մեծ արվեստի բարձունքը։
Արտակարգ գեղեցիկ էր Կոմիտասի ձայնը։ Կատարելության հասած իր երգեցողական արվեստը նա հիմնովին ծառայեցնում էր հայ երաժշտությանը։ Մեղեդիների գծագրման անհունորեն գեղեցիկ ճկունությունն ու զարդհնչյունների մաքրությունը, ձայնի լուսավոր հնչերանգը չմարող արձագանք էին թողնում ունկնդիրների հոգիներում։ Կոմիտասի երգեցողության մեջ մարմին է առնում հայ երգի ինքնատիպ բնությունը։
Երկար տարիներ Կոմիտասն զբաղված էր հայկական ձայնանիշերի հնագույն համակարգի՝ խազերի վերծանմամբ և զգալի հաջողությունների էր հասել։ Այդ ուղղությամբ կատարած նրա հայտնագործությունները մեծ դեր խաղացին իր կոմպոզիտորական գործունեության մեջ, դարձան հայ կոմպոզիտորական արվեստի ու տեսական մտքի զարգացման կայուն հիմքը։
1910 թ. Կոմիտասը մեկնում է էջմիածնից և բնակություն հաստատում Թուրքիայի այն ժամանակվա մայրաքաղաք Կոստանդնուպոլսում։ Այստեղ նա կազմակերպում է նշանավոր «Գուսան» երգչախումբը, ծրագրում է հիմնել հայկական բարձրագույն երաժշտանոց, հայկական մշակութային կենտրոններին ներարկում հայ երգի ոգին։ Նա դառնում է տիրական
